在旅欧的岁月中，年轻的周恩来就表现出卓越的政治领导天赋和强烈的政治倾向[38]。1921年3月，他经张申府和刘清扬介绍加入共产主义小组[1][39]，随后与张申府、刘清扬、赵世炎、陈公培（一说是吴明）共5人一起建立巴黎共产主义小组，这是中国共产党成立以前在欧洲建立的第一个共产主义小组[40][41]，巴黎共产主义小组与国内的其他7个共产主义小组共同发起成立了中国共产党 [42]。1923年6月周恩来简介在巴黎以个人身份加入中国国民党，11月任国民党旅欧支部执行部总务科主任（执行部部长王京岐）。[43]1924年1月，国民党第一次全国代表大会在广州召开，孙中山推行“联俄、联共、扶助农工”的政策，主张国民党与共产党合作。
由张申府推荐，周恩来资料回国出任黄埔军校政治部副主任（主任为戴季陶）[45]，两个月后继任政治部主任[46]，主持建立主要由共产党骨干组成的“叶挺独立团”[1][47][48]。1925年2月、10月，与蒋介石等一起组织领导了第一、二次东征[1][49]，期间兼任国民革命军第一军政治部主任、副党代表，被授予国民革命军少将军衔[1][50]。1925年8月8日，周恩来与邓颖超结婚[1][51]。1926年“中山舰事件”后，周恩来辞去黄埔军校政治部主任之职，并在年底转往上海，任中共中央军委书记兼中共江浙区委军委书记[52]。
1927年3月，周恩来事迹领导发动上海工人第三次武装起义[53]，迎接北伐军入城[54]。同年“四一二政变”之后，国共合作破裂[55]。8月1日，周恩来与张国焘、贺龙、叶挺、朱德等人发动南昌起义[56][57]，并任中共前敌委员会书记[53]，成为中国共产党武装力量的主要缔造者之一[58]。同月，在中共八七会议上当选中央政治局候补委员[1][59]。1928年，赴莫斯科参加中国共产党第六次全国代表大会[60]，当选中央政治局委员、常委、常委会秘书长[1]。返回上海后，组织成立中共中央特别任务委员会（简称特委）[53]，下设中共特别行动科[61]，并以学生时代的笔名“伍豪”为化名[2] 从事地下工作，工作包括情报收集、锄奸、安排工作人员渗透国民党党政部门等。特科三科（俗称“红队”、“打狗队”）负责暗杀活动[62]，也被称为“伍豪之剑”。原中共中央政治局候补委员、特科负责人兼三科科长顾顺章变节供出了恽代英等中共高层领导人后，顾家九人被特科暗杀，即“爱棠村事件”[63][64]。1929年，彭湃、杨殷、颜昌颐等中共领导人被白鑫供出并遭国民党杀害，周恩来评价、陈赓等人亦设法暗杀白鑫。
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